原标题:npj: 拓扑—让电子与光共舞 npj: 拓扑—让电子与光共舞 非线性光学在太阳能、光探测等诸多方面都具有紧张应用,因此恒久以来不停受到物理学家、化学家、质料学家和工程师们的广泛关注。比年来,一种体光伏效应(Bulk photovoltaic effect)引起了极大的研究爱好。体光伏效应有着很多紧张的潜伏应用,好比,它可以将光能转换成电能。与传统太阳能电池所用的pn结相比,体光伏效应不受肖克利-奎伊瑟极限(Shockley-Queisser limit)的限定,而且能产生高于质料自己能隙的电压,因此可被用于下一代的太阳能电池技能。另一方面,体光伏效应也能应用于光探测,尤其是在红外到太赫兹(THz)波段。 与传统的红外探测器(好比HgCdTe探测器)相比,基于体光伏效应的探测器不必要偏压,困扰很多传统光电探测器的暗电流题目也因此可以得到缓解。为了实现这些应用,必须进步质料的非线性光学相应,使其在低输入下到达人们预期的服役结果。固然人们已经探求到了许多新的潜伏质料,但一个常见的题目是,可否在理论上给出相对比力通用的方案,而且依照这一方案完成质料计划。
来自麻省理工学院的李巨(Ju Li)传授组在前期论文中就指出,拓扑绝缘质料有着良好的线性光学相应[J. Phys. Chem. Lett., 11, 6119–6126 (2020)]。值得阐明的是,在拓扑绝缘质料中,电子态会出现一种不太常见的杂化,它使得这些半导体(或绝缘体)质料的电子布局和平凡的硅大概金刚石质料看起来很雷同,但实质上具有差别的电子拓扑数。这有一点像平凡的纸环和墨比乌斯环一样,粗看起来都是三维空间中的物体,但现实上完全差别。 物理学家已经指出,这种拓扑绝缘质料中的电子能带布局和平凡绝缘体(硅或金刚石)相比多了一次能带反转(就像墨比乌斯环一样)。李巨传授课题组指出,这一反转会让价带和导带的电子波函数有更强的杂化,从而使得电子在价带和导带间的跃迁变得更轻易,质料也能因此得到良好的光学相应。
近期,李巨传授课题组团结MIT孔敬(Jing Kong)传授课题组,将这一头脑进一步拓展至非线性光学质料中[npj Computational Materials 7, 31 (2021)],提出同时拥有: 除了拓扑能带杂化之外,猛烈的空间不对称性会使得空间中的两个相反的方向(好比向左和向右)变得非常差别,如许电子朝着某一个特定的方向移动的意愿强,而向着反方向移动的意愿弱。如许的话,就可以或许产生更大的净电流。而能隙小的时间,电子在价带和导带之间的跃迁也会变快。这有点儿像上台阶时,假如台阶比力矮,那么上起来就会比力轻易。 基于上述原理和孔敬传授课题组前期在二维非对称质料(Janus transitionmetal dichalcogenides, JTMDs)中的实行结果,他们通过量子力学第一性原理的方法,猜测了一类新型的拓扑1T’相的Janus过渡金属硫化物,发现它们具有巨大的非线性光电导性。 通过第一性原理盘算,他们发现1T’ JTMDs的位移电流电导率可以到达2300 nm·㯊·V−2(相称于2800 mA/W),而circular current电导率则能到达104 nm·㯊·V−2量级。这比已往常用的非线性质料的光学相应加强了1至2个数目级。也就是说,与之前常见的质料相比,人们可以用更低强度的光照射JTMD质料,在质料中得到更大的光电流。 由于1T’ JTMDs的能隙很小(10 meV量级,相称于2.5 THz),THz波段的光就可以将电子从价带引发到导带上形成光电流。因此1T’ JTMDs可以用来探测THz波段的光。值得指出的是,通常半导体质料的能隙都在1 eV量级,因此它们只能用到探测可见到紫外波段的光,对远红外到THz波段的光则没有相应。 该团队进一步发现,使用弹性形变和外加电场如许的外部刺激可以让1T’JTMDs中电子的波函数发生进一步的扭转,从而导致电子态的拓扑相变。在相变前后位移电流的方向会发生反转。如许一个光电流方向的骤变可以用来表征拓扑相变,在光力学、光电子学中也有潜伏应用。该研究有助于加深对拓扑质料光电性子的明白,而且为将来探求更多具有良好光电性子的质料提供了理论参考。
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